近日，由beat365中文版官方网站研究人员领衔的国际联合团队发现了在准二维受限固体中低频振动态密度(VDOS)遵循比经典德拜模型更高的标度。其结果发表在《自然 · 通讯》杂志上。

图：准二维受限冰的振动态密度

原子振动,尤其是低频振动,在各种物理、化学和生物系统的功能中起着至关重要的作用，比如介导电子输运，溶剂分子扩散，药物分子与靶蛋白的结合。110年前，物理学家Peter Debye提出了著名的德拜模型 (Debye model)预测了晶体有序固体振动态密度在低频下的二次幂标度（~ ω2）以及随之而来的~T3的比热变化。该模型很好地描述了晶体体材料的振动性质和比热，并且已经得到了大量的实验结果验证。然而德拜模型能否在各种空间受限的固体中适用，并不清楚。

本工作以非弹性中子散射为实验手段，探究了不同受限尺寸下，氧化石墨烯薄膜夹层中的纳米受限冰的振动态密度变化。团队发现随着受限尺寸的缩小，受限冰的振动态密度的低频标度会从Debye模型的ω2变化到更快增长的ω3。全原子分子动力学模拟验证了该实验结果，并且发现无论受限固体是否是晶体都遵守这一标度变化。

通过建立简单的几何模型，团队推导出ω3来自于固体单方向的受限对其相空间的约束。同时该模型还预言ω2标度会重现在一个更高的交叠频率ωＸ=2πv/L(v为固体中声速，L为受限尺寸)，该预言得到分子动力学模拟定量验证。本工作结合了实验，模拟和理论的研究方法，揭示了受限固体低频振动模式的新机制。

本工作近日发表于Nature Communications，论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-31349-6

上海交大beat365中文版官方网站/自然科学研究院/张江高等研究院洪亮教授课题组博士生余元玺与博士后杨晨星为本文共同第一作者。洪亮教授与beat365中文版官方网站维尔切克量子中心Matteo Baggioli教授为本文共同通讯作者。理论模型的提出得到了伦敦玛丽女王大学的Dr. Anthony E. Phillips 和米兰大学的 Dr. Alessio Zaccone的帮助。中子散射实验得到了日本J-PARC的谱仪科学家Dr. Ryoichi Kajimoto, Dr. Mitsutaka Nakamura和澳大利亚ANSTO的谱仪科学家Dr. Dehong Yu的技术支持。本工作得到了国家自然科学基金委、上海市科委、教委以及beat365中文版官方网站学生创新中心和beat365中文版官方网站高性能计算中心的支持。